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近日，中科院大連化學物理研究所包信和院士、侯廣進研究員等利用固體核磁共振(ssNMR)技術，在金屬氧化物分子篩(OXZEO)雙功能催化劑催化合成氣轉化機理研究領域取得新進展。
2016年，中科院大連化物所包信和和潘秀蓮研究員等提出OXZEO催化劑設計概念并發(fā)布于美國《科學》雜志。目前，該催化體系已發(fā)展成為煤及其他碳資源轉化的重要平臺，并且獲得廣泛關注。然而，OXZEO催化體系中涉及C1物種到多碳產物的生成過程，其反應網絡非常復雜，機理研究困難，如何確定其活性組分和中間產物成為研究的難題。
據(jù)介紹，該研究人員利用了ZnAlOx/H-ZSM-5模型催化體系，借助準原位ssNMR-GC的檢測方法，追蹤了包括表面多碳羧酸鹽、多碳烷氧基、BAS吸附環(huán)戊烯酮、環(huán)戊烯基碳正離子在內豐富的中間體，在從初始碳碳鍵生成到穩(wěn)態(tài)轉化過程中的動態(tài)演化過程，揭示了合成氣直接轉化的OXZEO過程與傳統(tǒng)甲醇轉化的重要區(qū)別，以及含氧化合物中間體到烯烴及芳烴產物的反應路徑，論證了一氧化碳和氫氣參與含氧化合物路徑并在二次反應中起重要作用的觀點。
除模型催化體系外，研究人員在多種OXZEO催化劑上均觀測到了關鍵中間體，驗證了此項工作所提出的包括含氧化合物路徑在內的反應機理的普適性。
