自1925年烏倫貝克和古德施密特發(fā)現(xiàn)電子自旋現(xiàn)象起,人們在原子和分子等體系中發(fā)現(xiàn)電子自旋與軌道角動量的耦合會導致許多有趣現(xiàn)象的發(fā)生。電子自旋和軌道角動量的耦合會對原子和分子的碰撞過程會產(chǎn)生影響。在化學反應(yīng)中,電子自旋軌道耦合會導致反應(yīng)散射分波的分裂,進而使得分波可能存在一些精細結(jié)構(gòu)。但是長期以來,電子自旋軌道耦合是否能夠以及如何影響化學反應(yīng)的動力學過程仍然是一個未知并極具挑戰(zhàn)的問題。
為了解決這一問題,研究人員以實驗和理論相結(jié)合對電子自旋和軌道角動量在氟原子與氫分子的反應(yīng)F+HD->HF+D中的影響進行了研究。實驗方面,通過將交叉分子束方法、時間切片離子速度成像技術(shù)與近閾值電離技術(shù)相結(jié)合,應(yīng)用高分辨的實驗測量獲得了產(chǎn)物轉(zhuǎn)動量子態(tài)分辨的微分散射截面,并在微分散射截面前向散射方向觀測到了一個獨特的馬蹄鐵形結(jié)構(gòu)。
理論方面,他們發(fā)展了考慮電子角動量效應(yīng)的量子動力學理論模擬方法,對這個獨特的馬蹄鐵形動力學結(jié)構(gòu)進行了解釋。理論表明這個動力學結(jié)構(gòu)是由具有正負宇稱的自旋軌道分裂的共振分波的量子干涉導致的。這一研究結(jié)果表明自旋—軌道相互作用能夠影響化學反應(yīng)動力學過程。