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中國(guó)科學(xué)院理化技術(shù)研究所近日發(fā)布消息，該所光化學(xué)轉(zhuǎn)換與合成中心研究員陳勇團(tuán)隊(duì)提出以木質(zhì)素衍生的酚類化合物為原料，以水為唯一的氫源/氧源，利用電化學(xué)成對(duì)電解策略實(shí)現(xiàn)己二酸的綠色電合成。
該工作通過(guò)設(shè)計(jì)合成雙金屬催化劑，實(shí)現(xiàn)了高的電催化活性。研究顯示，以PtAu合金為陰極催化劑，實(shí)現(xiàn)苯酚高效轉(zhuǎn)化生成KA油，產(chǎn)率為92%，法拉第效率為43%；KA油在CuCo?O?陽(yáng)極催化劑上被電氧化為己二酸，產(chǎn)率為85%，法拉第效率為84%。
KA油特別是環(huán)己酮在水溶液中的溶解性差且擴(kuò)散緩慢，使其難以在催化劑表面富集和吸附以進(jìn)行電催化氧化反應(yīng)，導(dǎo)致其催化活性差。此外，由于傳質(zhì)限制，作為競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)的析氧反應(yīng)將在高電流密度下占主導(dǎo)地位，從而降低法拉第效率、增加反應(yīng)能耗。針對(duì)上述問(wèn)題，該團(tuán)隊(duì)提出催化劑界面微環(huán)境調(diào)控策略，設(shè)計(jì)合成了四氧化三鈷/石墨炔復(fù)合電催化劑，該復(fù)合催化劑可以更高效地富集、吸附有機(jī)反應(yīng)底物，提高KA油電氧化制備己二酸的反應(yīng)速率和法拉第效率。
據(jù)悉，己二酸是各種尼龍聚合物、藥物、潤(rùn)滑劑、增塑劑和食品添加劑的基本化學(xué)原料，尤其是作為單體制備尼龍-66和聚氨酯。全球范圍內(nèi)已有明確報(bào)道的商業(yè)化己二酸產(chǎn)品均由苯出發(fā)，經(jīng)熱催化加氫和硝酸氧化兩步法制備。
