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6月27日，記者從中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)獲悉，該校合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國(guó)家研究中心曾杰教授提出了一種脫氫芳構(gòu)和氫解串聯(lián)的策略，在無(wú)需氫氣和溶劑的情況下，可將高密度聚乙烯催化轉(zhuǎn)化為高附加值的環(huán)狀烴。相關(guān)研究成果近日發(fā)表于《自然·納米技術(shù)》。
聚乙烯是五大通用塑料之一，化學(xué)結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，難以自然降解。聚乙烯和石油具有相似的化學(xué)結(jié)構(gòu)與組成，能否把廢棄聚乙烯當(dāng)成一種“固體石油”原料，來(lái)加工制備石油基下游化學(xué)產(chǎn)品？
石油工業(yè)中的兩個(gè)過(guò)程引起了研究人員的注意。一個(gè)是短鏈的汽油餾分催化重整得到更高附加值的環(huán)狀烴，這個(gè)過(guò)程會(huì)產(chǎn)生氫氣；另一個(gè)是重質(zhì)油加氫裂化制備短鏈烴，這個(gè)過(guò)程會(huì)消耗氫氣。
受此啟發(fā)，研究人員設(shè)計(jì)出了一種“氫呼吸”策略用以降解高密度聚乙烯。他們開(kāi)發(fā)的分子篩負(fù)載金屬釕催化劑，可以一邊讓聚乙烯成環(huán)脫氫變成環(huán)狀烴，“呼”出氫氣，一邊又讓聚乙烯“吸”入其自身釋放的氫氣，并裂解變成短鏈烴。在無(wú)需額外添加氫氣或溶劑的條件下，研究人員實(shí)現(xiàn)了高密度聚乙烯到環(huán)狀烴的循環(huán)升級(jí)。隨后，研究人員探究了高密度聚乙烯的循環(huán)升級(jí)反應(yīng)路徑；高密度聚乙烯在釕或分子篩上發(fā)生脫氫形成相應(yīng)的烯烴和二烯烴中間體，二烯烴中間體在分子篩的酸性位點(diǎn)作用下發(fā)生環(huán)化，形成相應(yīng)的環(huán)烷烴產(chǎn)物，環(huán)烷烴進(jìn)一步脫氫芳構(gòu)，最終得到芳烴產(chǎn)物。
經(jīng)過(guò)3輪催化反應(yīng)，分子篩負(fù)載金屬釕催化劑保持了很好的循環(huán)穩(wěn)定性。同時(shí)，研究人員將原料從高密度聚乙烯粉末更換為低密度聚乙烯保鮮膜，并進(jìn)行了相同條件下的催化實(shí)驗(yàn)。結(jié)果表明，低密度聚乙烯保鮮膜也能被高效降解，且產(chǎn)物選擇性跟高密度聚乙烯幾乎一致，表明分子篩負(fù)載金屬釕催化劑對(duì)不同類(lèi)型的聚乙烯具有一定的普適性。
